BL01 Renormalization of spin excitations in hexagonal HoMnO₃ by magnon-phonon coupling

• Institute for Basic Science, Seoul National University Taehun Kim, Jonathan C. Leiner, Kisoo Park, Joosung Oh, Hasung Sim, Je-Geun Park
• CROSS Kazuki Iida, Kazuya Kamazawa

Quasiparticles in solids such as magnons and phonons can be coupled in noncollinear magnetic systems. For example, the two dimensional triangular lattice antiferromagnets (2D TLA) have a 120° spin ordered state as a magnetic ground state and a magnon can linearly couple to a phonon in this system [1]. Usually this kind of coupling is negligible, but in hexagonal rare-earth manganite systems, which are well-known for their multiferroic properties and strong magneto-elastic coupling, anomalous features in spin-wave dispersion may be observed. These features include the renormalization of magnon energy and the appearance of new magneto-elastic modes originating from a hybridization between magnons and phonons.

Hexagonal HoMnO₃ provides the closest real-word realization of an ideal 2D TLA. We utilized time-of-flight inelastic neutron scattering (INS) to capture the full range of spin dynamics in this material. In the spin-wave dispersion captured at 4 K (see Fig. 1(a)), most of signals are well matched with linear spin wave theory (LSWT) except for a few things; (1) Downward curvature along AB momentum direction, (2) Deviations of energy from LSWT, (3) Diffusive intensity located around 18 meV. To explain these anomalous features, we adapt two spin Hamiltonians that consider a magnon-magnon interaction based on Heisenberg XXZ model [2] and the linear magnon-phonon coupling [3]. As shown in Fig. 1(b), the best model to describe the experimental results is the Einstein site phonon (ESP) model [3], which assumes exchange-striction type linear magnon-phonon coupling. The magnon-phonon coupling constant obtained for HoMnO₃ satisfies the conditions for a noncollinear magnetic ground state and is larger than known values for other oxides. Our results show that the magnon-magnon interaction is suppressed due to strong easy-plane anisotropy. Therefore, the magnon-phonon coupling is the dominant perturbation from LSWT in HoMnO₃. This work is published on Physical Review B Rapid Communications [4]. The INS experiment at the J-PARC was performed under the user program (Proposal No. 2014B0154).

参考文献

1. J. Oh et al., Nat. Commun. 7, 13146 (2016)
2. A. L. Chernyshev and M. E. Zhitomirsky, Phys. Rev. Lett. 97, 207202 (2006)
3. F. Wang and A. Vishwanath, Phys. Rev. Lett. 100, 077201 (2008)
4. T. Kim et al., Phys. Rev. B. 97, 201113(R) (2018)

Fig. 1 (a) A comparison of the experimental INS spectra with calculations using the Heisenberg model with LSWT, the XXZ model with 1/S expansions, and the ESP model. (b) INS data and the calculations along the AB direction (left panel) and at B point (right panel).

BL01 電子相関効果によるBa_0.75K_0.25Fe₂As₂の磁気励起バンドの繰り込み

• 原子力機構J-PARC 村井直樹, 梶本亮一
• 立命館大総研機構　 鈴木雄大
• 分子研UVSOR 出田真一郎, 田中清尚
• 阪大理　 中島正道
• 立命館大理工　 池田浩章

鉄系超伝導体は銅酸化物に続く第二の高温超伝導体である．両者には多くの類似点が存在する一方，本質的な違いも多い．最も本質的な違いは，銅酸化物超伝導体の母物質はモット絶縁体である一方，鉄系超伝導体の母物質は反強磁性金属という点である．それ故に鉄系超伝導体の発見当初は，この系を弱相関物質と見なす考え方が主流であった．しかし近年，鉄系超伝導体は従来想定されてきたよりも強相関寄りに位置するという事が指摘されている[1]．電子相関効果の定量的評価は強相関物質の研究一般において非常に重要であり，実際，角度分解光電子分光(ARPES)を用いた電子相関の研究は盛んに行われている[2]．また，中性子散乱の分野で古くから議論されている『局在描像vs.遍歴描像』といった磁性の起源に関する知見を得るためにも，電子相関効果の理解は不可欠である．しかしながら，中性子散乱を用いた電子相関の研究はこれまでほとんど行われてこなかった．

そこで本研究では，典型的な鉄系超伝導体Ba_0.75K_0.25Fe₂As₂を対象とした非弾性中性子散乱(INS)をBL01四季にて行い，スピン・ダイナミクスへの電子相関効果の寄与の評価を試みた[3]．図1(a)に示すように，我々は約 200 meVのバンド幅を持つスピン波的な磁気励起分散を観測した．得られた実験結果を理解するため，密度汎関数理論(DFT)をもとに構築された有効5軌道模型に対して乱雑位相近似(RPA)を適用し，動的スピン感受率の計算を行った．RPAによる計算結果は運動量方向の磁気励起構造を再現するものの，エネルギー・スケールを3倍程度過大評価し，約600 meVにも達するバンド幅を予想する[図1 (b)]．金属の動的スピン感受率は電子バンド構造に大きく依存するため，このような実験結果と理論計算との不一致は，実際のバンド構造とDFTバンドとの不一致を示唆する．そこで，中性子散乱実験に用いられたものと同一のBa_0.75K_0.25Fe₂As₂単結晶試料に対してARPES測定を行い，実際の電子バンドの構造とDFTバンドとの比較を行った[図1(c)]．その結果，電子相関効果に由来する約3倍程度の電子バンドの有効質量の増大を観測した．実験結果と理論結果とのエネルギー・スケールの差異がINS, ARPES共に3倍程度を示す事は，決して偶然ではなく，スピン感受率と電子構造との間に対応関係が成立するからである．実際，実験的に決定したバンドの繰り込み因子を考慮しRPA計算を行うことで，実験的に観測された約 200 meVのバンド幅が再現される[図1 (d)]．

これらの解析結果は二つの重要な意味を持つ．一点目は，電子相関効果としてしばしば現れるバンドの繰り込み(有効質量の増大)効果が，磁気励起構造においても同様に現れるという事である．特に今回観測した3倍程度のバンドの繰り込みは，銅酸化物超伝導体等で報告されている値と同程度である．よって，特にエネルギー方向の磁気励起構造を議論する際，電子相関効果の影響は鉄系超伝導体にとって無視出来ないものである．二点目は，金属的な系を扱う場合，中性子散乱を用いた電子構造情報の抽出が可能である点である．特に本研究で示されたように，INS，ARPES，理論計算を組み合わせる事で，スピン感受率と電子構造の情報を同じ土俵で議論する事が可能となる．このような手法は，銅酸化物や重い電子系などの他の非従来型超伝導体のスピン揺らぎの解析に対しても適用可能であるため，今後の更なる発展が期待される．

参考文献

1. Z. P. Yin, K. Haule, and G. Kotliar, Nat. Mater.10, 932 (2011).
2. M. Yi et al., npj Quantum Materials 2, 57 (2017).
3. N. Murai et al., Phys. Rev. B 97, 241112(R) (2018).

図1　 (a) Ba_0.75K_0.25Fe₂As₂の磁気励起．(b) RPAによる動的スピン感受率．バンド繰り込みなし (m*/m=1)．(c) ARPESとDFTバンドとの比較．三倍程度の有効質量の増大が見られる．(d) RPAによる動的スピン感受率．バンド繰り込みあり(m*/m=3)．

BL21 希薄溶液中におけるLi⁺の水和構造の解析

同位体置換試料を用いる中性子回折実験は、イオンの溶媒和構造を解明する上で非常に有効な実験手段である。しかし、同位体分率が異なる試料について観測された散乱強度の差分が全体の散乱強度に占める割合は小さい。そこで、従来報告されている実験では溶質イオンを多量に含む濃厚な溶液が研究対象とされてきた。本研究では、NOVA分光器の優れた統計精度を利用して、従来報告されていない希薄な水溶液中におけるLi⁺の水和構造を明らかにする事を目的とした。試料として⁶Li/⁷Li同位体分率が異なる2種類の1mol%*LiClおよび*LiClO₄重水溶液を用いた。観測された⁶Li/⁷Li同位体の散乱強度の差に由来するΔ_Li(Q)に対して最小二乗法解析を行い、最近接Li^+…OおよびLi^+…D距離および水和数を求めた。1mol% LiClおよびLiClO₄溶液中におけるLi⁺の水和数は5.9 ± 0.1および6.1 ± 0.1である事が明らかになった。Li⁺の水和数は溶液濃度により変化し、希薄な溶液では6である事が初めて示された。本研究成果はJ. Phys. Chem. B誌に受理された[Ref]。

参考文献

1. Y. Kameda, S. Maeda, Y. Amo, T. Usuki, K. Ikeda, T. Otomo, J. Phys. Chem. B 122, 1695-1701 (2018).

Figure. Distribution function, G_Li(r), around Li⁺ observed for 1.0 mol % LiCl-D₂O and 1.1 mol % LiClO₄-D₂O solutions (black dots). Short-range Li⁺···O(D₂O) and Li⁺···D(D₂O) interactions in the first hydration shell are indicated by red and blue lines, respectively. Contribution from the second hydration shell is denoted by green lines. The long-range random distribution of atoms is indicated by purple lines.

BL11 世界初、高温高圧下中性子ラジオグラフィー

概要

BL11では高温高圧下における試料のマクロ情報を得るために、高圧下中性子ラジオグラフィーの開発を進めている。今回、小型の2次元中性子カメラ(ADVACAM製MINIPIX)を用い、カメラの性能評価および高圧下ラジオグラフィーのテストを行った。

背景

地球の内部には、海水の数十～数百倍もの多量の「水（水酸基や水素を含む）」が存在し、それらがプリュームダイナミクスのような地球の物質循環に大きな影響を与えている。それらを理解するためには、高温高圧下における鉱物中の水の拡散挙動を知ることが重要である。これまで、それらの研究は高温高圧下から回収した試料を用いて行われてきたが、回収中の変質や、それらを検査するために薄片にする際のコンタミネーションが避けられず、高温高圧下の状態をそのまま観察することが切望されていた。それを行うのに高温高圧下の中性子ラジオグラフィーが有効である。これまでBL11では、東芝製カラーI.I.を用いて、テストを行ってきたが、i)カメラの図体が大きいこと（サイズは大人でひと抱えほど）、ii)設置するための高圧プレスの間の空間が限られていることから、試料の近傍にカメラを設置することができず、十分な空間分解能が得られなかった。今回、これを克服するために、小型の中性子カメラ（ADVACAM製MINIPIX ver.1.0）を用いてテストを行った。

実験方法

ADVACAM製MINIPIXは、TimePix検出器を搭載したカメラで、SiのCMOSセンサーの上に中性子用に⁶LiFのコンバータを塗布したものであり、熱中性子に対して25％の検出効率を持つとされるものである。その特徴は大変小さいこと（USBステッィクとほぼ同じ）であり、その小ささ故、高圧プレスのアンビルの隙間の試料近傍（試料から約88 mm）に設置することができ、これまでより高い分解能で撮像することが出来る。テスト実験では、まずBL22所有のPSI製のインジケータを用いた分解能の測定を行い、その後高圧プレスを用いたフィーシビリティーテストを行った。光学系としては、BL11のビーム輸送部にある集光・輸送ミラーに中性子が当たらないように、上流にあるスリット(S2)を6 mm角に絞って撮像した。前者のテストでは、約10分ほどの撮影で約200 μmの分解能をもつ画像を撮影することができ、これまでに比べ格段に分解能が向上できることが分かった。後者のテストでは、含水鉱物のアナログ物質であるブルーサイト(Mg(OH)₂-Mg(OD)₂)の水素の相互拡散を高温高圧下で観察した。高温高圧発生には6軸プレス「圧姫」を使用し、高圧セルの中に粉末成形したMg(OH)₂およびMg(OD)₂ペレット（直径5.5 mm、高さ4.5 mm）を装填し、5 GPa, 1100 Kの条件で、約36時間の間撮影を行った。実際の解析では、カウント統計を改善するために、10分間の画像をマージして一つの画像とした。

結果

図1（左）に高温高圧下で得られた画像を示す。高圧セルの透過像は、高圧発生し使用される超鋼合金製アンビルの隙間を通して行われるため、セルの中心部の約1.4 mmの幅の像が得られる。Mg(OH)₂とMg(OD)₂の透過率の違いにより、下半分が暗くなっており、水素と重水素の吸収断面積の違いを反映したものである（参考：高圧セルの試料以外のものによる吸収は、約5-20%程度）。約1100 Kで約36時間保持することにより、2相の境界がぼやけ、相互拡散が進んでいることが分かる。定量的な評価を行うために、それぞれの画像に対して、試料部分の鉛直プロファイルを比較したものを図1（右）に示す。相互拡散の進展を反映して、境界領域がより広がっていることが分かる（時刻0における広がりは、光学系による像のボケに起因）。現在、水素濃度や拡散係数の精確な決定を行うため、ビーム発散の影響や吸収係数について検討を進めている。

まとめ

小型の中性子カメラを用いることで、BL11において高温高圧下におけるイメージングが可能となった。これを用いることで、高温高圧下での水―含水マグマ系の不混和領域の消失や、金属鉄への水素の溶解など水素や水が関わる地球科学の諸問題への応用が期待される。なお本実験の実施にあたっては、BL22のスタッフに助言を頂いた。ここに感謝の意を述べる。

図1 約5 GPa, 1100 Kにおけるブルーサイトの透過像（左）と試料部分の鉛直プロファイル（右）

BL23 コリメータ導入

POLANOは実験研究開始に向け、中性子ビームを受けたコミッショニングを継続している。バックグラウンド対策の一つとして、コリメータの導入を行った。Fermiチョッパーの直下流の遮蔽体出口に設置される（偏極子の直上流）。POLANOのビームライン部には100mm角の孔が設けてあるが、外部コリメータで60mm角に絞り、これは遮蔽体孔に固定される。その内側に内部コリメータを設置する構造である。内部コリメータは開口サイズを20~50mm角まで選択でき、差し替えることで測定試料サイズに最適化できる設計である。また、内部コリメータの内張に1mm厚のCdライナーを設けることによって、壁面からの反射を抑制する。次図にコリメータ設置前（上図）と設置後（下図）の散乱強度を示す。低角部分と高角部分のノイズの抑制が実現した。

National conference on optics, photonics and synchrotron radiation for technological applications (OPSR-2018)

日時：2018-04-29 - 2018-05-02
場所：Indore, India